Das hat geholfen, vielen Dank!

Für alle die es auch suchen:

Die PATH-Variable zu OCRMYPDF war nicht korrekt gesetzt (nur im Benutzerkontext):

Ich habe die ocrmypdf.exe aus dem Python-Ordner (ermitteln im CMD mit „where ocrmypdf“) für bessere Übersicht nach C:\OCR\ kopiert und diesen Ordner in den System (!) nicht Benutzer-PATH hinterlegt.

Jetzt klappt alles – vielen Dank!